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福建物构所在金属间电荷转移研究中取得进展

分类:行业新闻 作者: 来源: 发布:2019-11-13 15:24
  

  具有金属间电子转移性质的单分子化合物的设计合成和性能研究不仅有利于深刻揭示广泛存在于物理、化学及生物体系中电子转移现象的本质,而且这类单分子化合物在纳米或分子电子器件如分子开关、分子整流器、分子导线和分子逻辑门等方面极具潜在应用前景。

  在中国科学院战略性先导科技专项和国家自然科学基金的资助下,中科院福建物质结构研究所、结构化学国家重点实验室吴新涛研究组研究员盛天录等人在前期氰桥混合价化合物及其金属—金属电荷转移(MMCT)的研究基础上,以混合价双核钌簇单元(Ru2V(ap)4)为基元,合成并详细表征了首例混合自旋氰桥四核钌化合物[Ru2(ap)4-CN-Ru2(ap)4](BPh4),副研究员林晨生通过理论计算解释了该混合自旋态形成的原因。研究表明,在该化合物中,与氰桥碳端相连的Ru2片段的自旋态为S=1/2的低自旋态,而与氰桥N端相连的Ru2片段的自旋态为S=3/2的高自旋态。紫外可见吸收光谱分析和TDDFT计算表明,在该化合物中存在由高自旋簇单元Ru2V(ap)4(S=3/2)向低自旋簇单元Ru2V(ap)4(S=1/2)的电子转移,这是具有相同价态但不同自旋态金属簇单元间MMCT的首次报道。相关研究结果发表在《德国应用化学》杂志(Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 15344–15348),论文的第一作者是吴新涛和盛天录共同指导的博士生苏少东。

  该研究结果不仅为双核钌化合物自旋态调控提供了新策略,同时相同价态不同自旋态金属簇间MMCT的发现打破了人们对MMCT通常只能发生在不同价态金属间的认识,为人们深入理解自然界中广泛存在的电子转移现象和分子电子器件的合理设计提供了新思路。

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